Ο ορεινός όγκος που διαχωρίζει το λεκανοπέδιο της Αθήνας από την πεδιάδα των Μεσογείων, έχει συνολική έκταση 81.230 στρεμμάτων -μήκος 20 χλμ., μέγιστο πλάτος 6 χλμ., περίμετρο 65 περίπου χλμ.-, και περιλαμβάνει σήμερα στην περιφέρειά του όλους τους δήμους από την Αγία Παρασκευή και τα Γλυκά Νερά, έως τη Βούλα και τη Βάρη.
Ο Υμηττός αναφέρεται σε κείμενα συγγραφέων και περιηγητών, από τον Ηρόδοτο, τον Αριστοφάνη, τον Ξενοφώντα, τον Πλάτωνα, τον Παυσανία, μέχρι τον Μιχαήλ Ακομινάτο, τον Κυριακό Αγκωνίτη και άλλους νεότερους. Τα παλαιότερα ευρήματα στην περιοχή, όπως όστρακα, λεπίδες και θραύσματα οψιανού λίθου που ανήκουν σε όπλα και εργαλεία, προέρχονται από τη Νεολιθική περίοδο και από αρχαιολογικές έρευνες κυρίως σε σπήλαια, όπως στο Κορακοβούνι, το Τηγάνι, το Λεοντάρι, του Τσέλιγκα, και του Λύκου. Στη διάρκεια της τρίτης χιλιετίας ιδρύονται οικισμοί γύρω από τον Υμηττό (π.χ. στο Μαρκόπουλο, στο Κορωπί, στα Σπάτα), και εκτιμάται ότι ο πληθυσμός αυξάνεται σημαντικά. Κατά την μυκηναϊκή εποχή οι οικισμοί που περιβάλλουν τον Υμηττό διατηρούνται αλλά συρρικνώνονται. Σημαντικότερος εξ αυτών θεωρείται ο οικισμός στη θέση «Χριστός». Ευρήματα της Γεωμετρικής περιόδου προέρχονται από το Ιερό του Διός στην κορυφή του βουνού.
Στο πλαίσιο των αλλαγών που προωθούνται τον 8ο αι. π.Χ. στην αγροτική οικονομία, αναφέρεται η διάθεση γαιών στις υπώρειες του Υμηττού. Αργότερα, τον 6ο αι., ο Πεισίστρατος, για να ενισχύσει τη γεωργία, εξαίρεσε τα νέα χωράφια στον Υμηττό από τη φορολογία της δεκάτης, με αποτέλεσμα σημαντικά εδάφη της περιοχής να εκχερσωθούν και να διατεθεί χώρος για καλλιέργεια. Ένα σημαντικό τεχνικό έργο της εποχής, το Υδραγωγείο του Πεισίστρατου, πιθανολογείται ότι σχετίζεται και αυτό με την περιοχή του Υμηττού αφού μετέφερε νερό από τους πρόποδες του βουνού στο κέντρο της πόλης, κοντά στην Ακρόπολη, καλύπτοντας μια συνολική απόσταση 7,5 χλμ.
Στην κλασική εποχή, αρκετοί δήμοι έχουν δημιουργηθεί γύρω από τον Υμηττό, όπως: Λάμπτραι καθύπερθεν, Λάμπτραι παράλια, Αναγυρούς, Αλαι Αιξωνίδες, Αιξωνή, Σφηττός, Κίκκυνα, Παιανία Υπερθεν, Παιανία καθύπερθεν, Ευώνυμον, Θημακός, Δαιδαλίδαι, Αλαί, Εστιαία, Παλλήνη και Γαργητός. Η ελληνιστική εποχή ιχνηλατείται στα κατάλοιπα μερικών από αυτούς τους αρχαίους δήμους (των Ποταμίων, των Υπένερθεν Λαμπτρών, των Καθύπερθεν Λαμπτρών και του Σφηττού), σε οχυρώσεις (όπως στο Λόφο του Χριστού, στο Κίτσι και το Κορακοβούνι), σε υδραγωγεία και φρέατα (όπως στη Χαλιδού, το Σέσι, τον Προφήτη Ηλία και τη Λάκιζα). Την επικοινωνία μεταξύ λεκανοπεδίου και Μεσογείων φαίνεται πως εξυπηρετούσαν από την αρχαιότητα δύο δρόμοι: ο ένας ξεκινάει από την πύλη του Αδριανού και μέσω Καρέα καταλήγει στο Λόφο του Χριστού, ενώ ο δεύτερος ξεκινά νοτιότερα, από την περιοχή των Τραχώνων (στο ύψος της σημερινής Γλυφάδας), για να καταλήξει και πάλι στο «Χριστό».
Ο Yμηττός, κατά τους ρωμαϊκούς χρόνους, αποτελεί τόπο ενός φημισμένου πνευματικού, φιλοσοφικού και θρησκευτικού κέντρου. Γραπτές πηγές αναφέρουν ότι το νερό είχε ευεργετικές ιδιότητες για την υγεία, και βεβαιώνουν ότι η βλάστηση του Υμηττού ήταν και τότε κατάλληλη για τη μελισσοτροφία, μια δραστηριότητα που ασκείται διαχρονικά στην ίδια περιοχή. Σύμφωνα δε με τον Παυσανία, στον Υμηττό υπήρχε άγαλμα του Υμηττίου Διός, καθώς και βωμοί του Ομβρίου Διός που χαρίζει βροχές ήπιες και ευνοϊκές για τις καλλιέργειες, ενώ αναφέρει και άγαλμα του Απόλλωνος Προοψίου.
Καθώς το κύριο γεωλογικό χαρακτηριστικό του Υμηττού είναι οι εκτεταμένες εμφανίσεις μεταμορφωμένου ασβεστόλιθου (δηλαδή μαρμάρου), σημαντικό κεφάλαιο στην ιστορία του υπήρξε η λατομική δραστηριότητα, τουλάχιστο από τον 4ο π.Χ. αι. και μετά. Τα λατομεία, κυρίως εκείνα που εντοπίζονται στη βορειοδυτική πλαγιά, παρήγαν το γνωστό «Υμήττιο μάρμαρο» που κατά τη Ρωμαϊκή περίοδο εξαγόταν στην Ιταλία. Το μάρμαρο του Υμηττού, αν και χαμηλής ποιότητας λόγω του περιορισμένου βαθμού μεταμόρφωσης, είχε μεγάλη ζήτηση στους Ρωμαϊκούς χρόνους επειδή αγαπήθηκε για το κυανότεφρο χρώμα του και χρησιμοποιήθηκε ευρέως στην κατασκευή ανδριάντων και διακοσμητικών στοιχείων. Προϊόντα αυτών των λατομείων χρησιμοποιήθηκαν τον 6ο αιώνα στις κατασκευές της Ακρόπολης. Στα νεώτερα χρόνια δημιουργήθηκαν αρκετά μικρά λατομεία μαρμάρου και πέτρας, συχνά πάνω στα αρχαία λατομεία, καθώς και μεγάλα λατομεία θραυστού, όπως το λατομείο στο Κακόρεμα.
Στον Υμηττό φαίνεται πως υπήρξε και εξόρυξη μεταλλευμάτων (κυρίως αργυρούχος μόλυβδος), η οποία μάλιστα μπορεί να αναχθεί μέχρι την μυκηναϊκή περίοδο. Στη βάση των ανατολικών κλιτύων του Υμηττού αναπτύσσεται μια μακρόστενη μεταλλοφόρα ζώνη που μέχρι τα μέσα του 20ού αιώνα έγινε αντικείμενο εκμετάλλευσης σε τέσσερα μικρά μεταλλεία.
Η λατομική δραστηριότητα που αναπτύχθηκε στον Υμηττό υπήρξε ιδιαίτερα έντονη κατά τα μεταπολεμικά χρόνια. Το κέντρο λατόμευσης στην περιοχή του ορεινού όγκου από αρχαίων χρόνων, υπήρξε η περιοχή του Καρέα- Ν. Ελβετίας. Ο Οργανισμός Αθήνας, στα πλαίσια του προγράμματος της αποκατάστασης των ανενεργών λατομείων (Ν. 2742/79 άρθρο 25), προώθησε τις αναπλάσεις σε ορισμένα από αυτά.
Ο Υμηττός υπήρξε σημαντικό μοναστικό κέντρο κατά τη Βυζαντινή περίοδο. Ακολούθησε μια περίοδος παρακμής, μέχρι τον 16ο αιώνα, οπότε συστάθηκαν νέα μοναστήρια, και ανασυγκροτήθηκαν και επισκευάστηκαν τα παλαιότερα. Γνωστές είναι οι μονές Αγ. Ιωάννου του Κυνηγού, Αγ. Ιωάννη του Θεολόγου, Αστερίου, Καισαριανής, Καρέα και Κουταλά.
Στην περίοδο της τουρκοκρατίας, ο Υμηττός αναφέρεται συχνά στα κείμενα των περιηγητών που επισκέφθηκαν την Αττική, και αποτυπώνεται στις εικόνες (σχέδια, υδατογραφίες και χαρακτικά) που περιλαμβάνονται στα οδοιπορικά τους. Αντικείμενο παρατήρησης και θαυμασμού γίνονται τόσο η χλωρίδα του όσο και η θέα που προσφέρει προς το λεκανοπέδιο της Αθήνας. Ιδιαίτερη είναι η αναφορά στα βότανα και στα φυτά του ορεινού όγκου, για την φαρμακευτική τους χρήση και για την ευχάριστη εντύπωση που προκαλούσαν στους επισκέπτες. Πολυάριθμες είναι και στη συνέχεια οι απεικονίσεις κατά τη διάρκεια του 18ου και 19ου αιώνα που εμφανίζουν το βουνό με ελάχιστη βλάστηση, και το τοπίο του στους πρόποδες να αναπτύσσεται σε μια στενή σχέση με τον Ιλισό.